1709 gründeten die Elisabethinen in Wien eine Niederlassung.

1713 wurde Wien erneut von einer Pestepidemie heimgesucht. Fünf Ordensbrüder gingen freiwillig ins Pestkrankenhaus, vier von ihnen steckten sich an und starben. Insgesamt acht Ordensbrüder wurden Opfer der Pest.

1726 wurde der erste Geisteskranke im Brüder-Spital aufgenommen. Diese wurden in einem Seitentrakt mit 14 Zimmern versorgt. Im gleichen Jahr erhielt der Kirchturm seine heutige Gestalt.

Während des Polnischen Erbfolgekrieges (1733 bis 1738), der sich bald zu einer internationalen Krise ausgeweitet hat, waren die Barmherzigen Brüder direkt an der Front und versahen Dienst in den Lazaretten.

1735 wurde mit der Errichtung des Hochaltars in der Klosterkirche begonnen. Noch heute besteht er in der damaligen Form und Gestaltung. Das Altarbild stammt von Daniel Gran (1694 bis 1757).

Da das Krankenhaus zu klein geworden ist und die 57 Betten für die zahlreichen Patienten nicht mehr ausreichten, wurde 1736 das Spital neuerlich ausgebaut. Der Hauptkrankensaal wurde verlängert – dadurch entstand Platz für 43 weitere Betten. Ein Zubau, mit zwei Extrazimmern für 14 Betten, wurde errichtet und gleichzeitig entstand über dem Krankenzimmer ein Stockwerk, in dem 15 Brüderzimmer untergebracht wurden. Damit verfügte das Haus in Summe über 114 Krankenbetten.

In den Jahren 1736 bis 1739 waren neuerlich Ordensbrüder, 30 an der Zahl, als Seelsorger, Wundärzte oder Krankenwärter, in Kriegslazaretten im Einsatz – dieses Mal während der Türkenkriege am Balkan. Elf von ihnen fanden dabei den Tod.

1744 kam es zu einer großen Überschwemmung in Wien. Die Kranken mussten in die Zimmer im oberen Stockwerk übersiedeln. Der Backofen des Ordens war der einzige im Bezirk, der noch betriebsfähig war. Er versorgte die gesamte Bevölkerung in der Leopoldstadt.

1751 begann Joseph Haydn (siehe Portrait nebenstehend) seine Tätigkeit als Primgeiger in der Klosterkirche der Barmherzigen Brüder in Wien. Diese Tätigkeit übte er bis 1758 aus.

1755 gründeten die Barmherzigen Brüder im 3. Bezirk ein Rekonvalenszentenheim. Dieses wurde bis 1873/1875 in Hütteldorf weitergeführt.

1767 wurde der erweiterte Friedhof gesegnet.

1774 entstand die Johannes von Gott-Kapelle in der Klosterkirche.

Zwei Jahre später, 1776, besuchte Kaiser Joseph II. mit seinem Bruder Erzherzog Peter Leopold erstmals das Krankenhaus der Barmherzigen Brüder. 

1784 wurde das Allgemeine Krankenhaus eröffnet. Erster Direktor war Joseph Freiherr von Quarin, der auch bei den Barmherzigen Brüdern wirkte. Das Allgemeine Krankenhaus wurde einzige Ausbildungsstätte für Studenten in Wien.

Im gleichen Jahr wurde die Leopoldstadt von einer schweren Überschwemmung heimgesucht (siehe nachfolgendes Bild).