Im Jahr 1901 erhielt das Krankenhaus elektrisches Licht.
1902 wurde die II. Chirurgische Abteilung gegründet. Dort erfolgte auch die Behandlung der Hautkrankheiten.
1903 wurde mit den Arbeiten am Zubau begonnen. Die Grundsteinweihe fand am 14. September diesen Jahres statt.
1904 wurde der Konventstrakt eingeweiht – dieser wird auch noch heute genutzt.
Bereits am 30. Mai 1905 wurde der Zubau gesegnet. Das erweiterte Krankenhaus hatte 416 Betten – in etwa so viele wie heute. Im gleichen Jahr wurde auch die Augenabteilung errichtet.
Das Spital nach 1905. Im Vordergrund das neue Krankenhaus in der Großen Mohrengasse, dahinter sind die Kirche und die alten Gebäude im Hof und auf der Taborstraße erkennbar.
1906 wurde der erste Röntgenfacharzt angestellt. Ein Jahr darauf, 1907, wurde der erste Röntgenapparat angeschafft.
Es folgten 1909 ein aseptischer Operationsraum (im Bild links ein Operationssaal aus dem Jahr 1909) und 1912 die Eröffnung des Ambulatoriums für Ohren-, Nasen- und Rachenkrankheiten.
Ein Ambulatorium für Halskrankheiten war bereits vorhanden.
1914 feierten das Krankenhaus und der Konvent das 300. Bestandsjubiläum.
1. Weltkrieg und Zwischenkriegszeit
Kurz nach Ausbruch des 1. Weltkrieges, am 18. August 1914, wurde zwischen dem Orden und dem Roten Kreuz ein Pachtvertrag abgeschlossen, dass das Ordenswerk als Militärlazarett verwendet werden sollte. Es wurden zusätzliche Betten, in Summe 720 – für die Soldaten, die Offiziere und auch für weitere mittellose Patienten aufgestellt. 25 Ordensbrüder mussten an die Front.
Das Gruppenbild mit 33 Ordensbrüdern wurde wahrscheinlich vor Ausbruch des 1. Weltkrieges gemacht.
1915 wurde eine Abteilung für Orthopädie errichtet.
Der Zusammenbruch der Habsburger-Monarchie brachte das Ordensspital an den Rand des Ruins. Obwohl keinerlei finanziellen Mittel vorhanden waren, haben die Brüder Tatkraft bewiesen und noch 1918 die Ambulatorien geöffnet.
Bereits 1919 konnte auch der stationäre Betrieb im Kleinen wieder aufgenommen werden.
In der Zwischenkriegszeit versuchten die Brüder mit Armenausspeisungen die größte Not zu lindern (siehe Bild rechts). 
1920 wurde der volle Krankenhausbetrieb wieder aufgenommen. Das Krankenhaus war damals sehr gefragt: die Operationszahlen waren um das Dreifache gestiegen und es wurde ein zweiter Operationssaal mit Sterilisationsanlage eröffnet.
Am 23. Februar 1923 fand erstmals ein Sammeltag für das Spital statt. Es wurde auf der Straße gesammelt und es konnten 600 Millionen Inflationskronen eingenommen werden.
1926 entstand ein eigener Ambulanzraum für Frauen.
1929 besuchte Indianerhäuptling Big Chief-Horse-Eagle das Ordensspital. Er überreichte ein selbstgefertigtes Diplom und ernannte den Prior zum Häuptling.
1930 wurde erstmals eine Radioansprache des damaligen Priors, Frater Gebhard Seitz OH, anlässlich der Haussammlung, ausgestrahlt (das Bild links stellt einen Sammelbruder um 1930 dar). Im gleichen Jahr wurde ein Urologisches Ambulatorium eröffnet.
1937 wurde eine Frauenabteilung mit 50 Betten eröffnet.
Der 2. Weltkrieg1938, nach der Machtergreifung durch die Nationalsozialisten, konnte der damalige Prior, Frater Alfons Fink OH, erfolgreich verhindern, dass die Einrichtung zweckentfremdet wird.
1939 wurden Teile des Krankenhauses zum Lazarett. Die Barmherzigen Brüder behielten weiterhin das Besitzrecht, die Rechte der Verwaltung und die Personalführung. Die Nationalsozialisten bestellten den Chefarzt und dessen militärischen Verwaltungsstab. Die Kostenabgeltung durch die Wehrmacht war gerade kostendeckend.
1941 wurde die Bettenzahl auf 500 erhöht. Es wurden u.a. Luftschutzräume eingerichtet, ein OP-Bunker gebaut, eine Beleuchtungsanlage installiert und vieles mehr.
Am 15. Jänner 1945 wurde das Krankenhaus mittags bei einem Luftangriff 
von zwei Bomben getroffen. Der Schaden hielt sich dabei in Grenzen.
Im April des gleichen Jahres wurde das Krankenhaus neuerlich getroffen: fünf schwere Bomben und 38 Granaten richteten großen Schaden an. Es wurde auch der Kirchturm getroffen, der zur Gänze ausbrannte (siehe Bild rechts).
Auch in den letzten Kriegswochen wurde der Krankenhausbetrieb keine Stunde unterbrochen – egal wie schwierig es war. Einmal mehr hat Frater Alfons Fink als Prior die Geschicke des Krankenhauses sicher gelenkt. Er schaffte auch ein gutes Einverständnis mit den russischen Besatzern und ließ deren Verwundete versorgen.
Mitte Juli 1945 wollten die Russen aus dem Ordenswerk ein Militärspital machen. Das hätte die Umsiedelung von hunderten Verletzten bedeutet. Für viele unvergessen ist in diesem Zusammenhang die Argumentation von Dolmetscherin Sonja Liehl, die meinte, nicht einmal die GESTAPO hätte es geschafft, den Wienern ihr populärstes Spital wegzunehmen. Auch Bürgermeister Dr. Theodor Körner unterstütze damals die Ordensbrüder, weshalb die Russen ihre Pläne nicht weiterverfolgt haben.
Im Herbst 1945 ging der Krankenhausbetrieb trotz Schutt und Behinderungen nahezu ungehindert weiter.
